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罗威课题组电催化析氧反应取得新进展
来源: 作者: 更新时间:2022-01-20

近日,国际权威期刊《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)在线发表了我院罗威教授课题组在电催化氧析出反应(OER)的最新研究成果。该工作提出通过调节分子间能带间隙 (Δinter)降低OER活性物种(CoO2)的形成能,从而降低OER所需的过电势,提升OER催化活性的新思路。博士生姚娜和我院王功伟副研究员为共同第一作者,通讯作者为罗威教授。丛恒将副研究员在材料表征方面提供了帮助,陈胜利教授提供了理论指导。

过渡金属基电催化剂在OER过程中往往会发生表面重构,形成的羟基氧化物物种被认为是催化OER的“真实催化剂”,其催化活性远远高于直接合成的羟基氧化物,但这种基底效应对OER活性增强的影响机制却很少被报道。根据Co的电势-pH相图以及最近的一些原位测试研究发现,过渡金属羟基氧化物进一步去质子化产生的高价态CoO2是催化OER的活性物种。然而,CoOOH 向 CoO2 的转化是一个热力学耗能的过程,因此需要更高的电势驱动 CoOOH 的氧化,从而增加OER所需的过电势。同时,CoOOH到CoO2的转变需要将CoOOH的价带最大值(VBM)中的电子转移到电子受体的导带最小值(CBM)中。所以,降低基底与CoOOH的Δinter能够降低表面CoOOH到CoO2转变所需的能量。

为此,此项工作设计合成了不同硫化钴 (CoSα) 表面上电化学原位生长CoOOH 层,从实验上验证了CoOOH 的VBM和CoSα的CBM 之间Δinter 的减小,可以加速具有OER活性的高价态Co4+物种的形成。电化学和原位光谱实验结果表明 CoOOH/Co9S8 中 CoOOH 更容易氧化成 CoO2,从而具有最高的OER催化活性。这项工作为其它过渡金属基高效电催化剂的合理设计提供了新的思路。

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该工作获得了科技部重点研发计划、国家自然科学基金(重点、面上)、湖北省杰出青年基金和江苏省自然科学基金的资助。

论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202117178

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